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實(shí)驗(yàn)室噴霧干燥機(jī)信息儲存的過程

作用的特點(diǎn)。   2.分子識別作用的化學(xué)基礎(chǔ)  分子識別作用本質(zhì)上是一種結(jié)構(gòu)上嚴(yán)格受限的分子間相互作用。一個指定的受體 ρ與一個指定的底物 σ相互結(jié)合成超分子的過程,是以其熱力學(xué)穩(wěn)定性和動力學(xué)選擇性為特征的。這是建立在受體與底物在空間結(jié)構(gòu)與能量上相互匹配的基礎(chǔ)上的。因此,分子識別作用本質(zhì)上是一個在超分子水平上信息的儲存與讀出的過程。在人們設(shè)計、合成受體分子時,已經(jīng)預(yù)先把能夠識別指定底物 σ 的若干信息,貯放在受體 ρ中了。例如,能與底物 σ相互作用的基團(tuán)(鍵合基

團(tuán),識別位點(diǎn))的種類、手性、數(shù)目、位置、排列等都屬于這類信息。當(dāng)符合上述設(shè)計要求的受體分子 ρ被合成出來后,這些識別底物 σ的信息就已經(jīng)被儲存在受體分子中了,這就是實(shí)驗(yàn)室噴霧干燥機(jī)信息儲存的過程。而當(dāng)受體 ρ在體系中尋找底物 σ,并高度選擇性地與之結(jié)合成超分子的過程,即實(shí)現(xiàn)對底物 σ的識別過程,實(shí)際上就是已經(jīng)儲存在受體分子中的信息被讀出的過程。從這個意義上講,分子識別和由此而導(dǎo)致的超分子結(jié)合的基礎(chǔ)正是受體與底物在結(jié)構(gòu)方面和能量方面各自具有的特征信息內(nèi)容的相互匹配。這是一種廣義的雙重匹配原則(generalizeddoublecomplementarityprinciple)。這一原則覆蓋了能量方面(電子的)和幾何方面(結(jié)構(gòu)的)的特點(diǎn)。人們可用鎖和鑰匙間的立體適應(yīng)關(guān)系來比喻和說明發(fā)生超分子作用的受體與底物間的嚴(yán)格匹配。也就是說,一切超分子作用的基礎(chǔ)在于分子識別,而分子識別作用的本質(zhì)是受體與底物在立體結(jié)構(gòu)與能量方面的雙重匹配。就像一把鑰匙專門開一把鎖一樣,憑借這種嚴(yán)格的相互匹配作用,受體才有可能在眾多具有一定相似性的底物中識別、選擇出某種特定的底物,與之結(jié)合成超分子,實(shí)現(xiàn)對底物的分子識別及其它超分子作用! ≡趯(shí)際發(fā)生的超分子作用中,除了在單一平衡

步驟中產(chǎn)生的,一般的簡單識別作用外,也可產(chǎn)生多步識別和多重識別。同時也可使識別與一個不可逆過程相耦合,以增強(qiáng)識別效果! 。常荏w化學(xué)—— ——分子受體的設(shè)計原則  受體對底物的分子識別作用,是基于受體與底物在能量上和結(jié)構(gòu)上的高度匹配。而這一切都依賴于在設(shè)計、合成受體時,將與指定底物相匹配的特征信息預(yù)先存入受體分子。只有這樣,合成得到的受體分子才有可能對特定的底物表現(xiàn)出有效的分子識別作用。因此,人們在進(jìn)行超分子研究時,往往首先必須設(shè)計  第五節(jié) 超分子作用與超分子化學(xué)簡介189 和合成針對特定底物的受體分子,否則一切都無從談起。因此,根據(jù)超分子化學(xué)的基本原理,設(shè)計和合成各種分子受體,這是超分子化學(xué)研究的一個重要領(lǐng)域,稱為受體化學(xué)(receptorchemistry)! 榱顺晒Φ卦O(shè)計和合成針對某種底物的受體分子,除了應(yīng)用現(xiàn)有的化學(xué)知識,特別是有機(jī)合成及有機(jī)結(jié)構(gòu)化學(xué)的規(guī)律和方法外,還必須考慮和應(yīng)用超分子化學(xué)所特有的規(guī)律和方法。這主要是指:預(yù)組合原則,匹配性原則,及柔性與剛性間的平衡。  。ǎ保╊A(yù)組合原則(principleofpreorganization)  所謂預(yù)組合原則,簡單說來就是受體和底物在彼此結(jié)合而形成超分子物以前,先按需要分別經(jīng)過一定程度的預(yù)組合。特別是受體,其結(jié)構(gòu)總是比較復(fù)雜的。是由若干個能與指定底物結(jié)合的基團(tuán)[包括原子、離子、或官能團(tuán),稱為“鍵合子基元”(bindingsubunits)或 “子基元”

(subunits)],通過化學(xué)方法按照預(yù)先設(shè)計的種類、數(shù)目、位置及排列方式,經(jīng)“剪裁” “拼接” “堆砌”組合在一起,以適應(yīng)識別底物的需要。這種過程即為預(yù)組合過程。實(shí)驗(yàn)表明經(jīng)過預(yù)組合的受體在與合適的底物結(jié)合時,表現(xiàn)出高度的穩(wěn)定性與選擇性?死方淌谥赋觯侯A(yù)組合作用是決定超分子鍵合能力的核心因素。如圖436所示球狀分子A[稱為“球狀  物”(spherand)]與相應(yīng)的鏈狀分子B[稱為“莢狀物”(podand)],二者的化學(xué)組圖436 兩種組成相似而結(jié)構(gòu)不同的受體 190第四章 結(jié)構(gòu)化學(xué)  成幾乎相同,都是由六個對甲苯基甲基醚(HCOCH)結(jié)合而成,但二 33 ++ 者的預(yù)組合程度不同。對于識別Li(或Na)離子而言,A的預(yù)組合程度高于 ++ B,因而A對Li(或Na)離子的結(jié)合能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于B,顯示出很高的識別能力和選擇性。 ++   分子A和B中的醚氧原子是其識別鍵合Li(或Na)離子的鍵合子基元,或稱為識別位點(diǎn)(siteofcognition)。雖然A和B分子同樣都含有6個醚氧原子,但因A和B的預(yù)組合程度不同,具有不同的分子結(jié)構(gòu),致使A和B中6個醚 + 氧原子的空間位置排列及所處的環(huán)境和狀態(tài)都大不相同,因而它們對Li(或 + Na)離子的識別能力有巨大差別! 》肿樱辆哂星驙羁涨唤Y(jié)構(gòu),其中6個氧原子的相對位置是固定的,它們規(guī)則地排列在分子的球狀空腔內(nèi)壁上,位于球內(nèi)接正八面體的6個頂點(diǎn)位置上。它們的鍵合方向是彼此聚焦的,正好指向球狀空腔的球心位置。這種空間排布 ++ 正好適合于對底物Li(或Na)離子的最佳配位,是與底物的配位要求相匹配的。而分子B為非環(huán)的鏈狀結(jié)構(gòu),其6個氧原子在空間的位置是不固定的。由于碳碳單鍵兩端的碳原子及取代基可以繞鍵軸自由旋轉(zhuǎn),分子B就像一根藤上結(jié)著6個豆莢一樣,雖然每個豆莢都連著藤,但每個豆莢的空間位置卻是不確定的,因此分子B的立體結(jié)構(gòu)可以呈現(xiàn)許多種不同的形象(人們稱之為“構(gòu)象”,configuration)。事實(shí)上B分子存在一千多種構(gòu)象,其中只有兩種構(gòu)象是適合于 ++ 對Li(或Na)離子配位的。而分子A由于聯(lián)結(jié)苯環(huán)的碳鏈?zhǔn)孜蚕嘟,閉合成環(huán),限制了苯環(huán)間的相對轉(zhuǎn)動,因而只具有一種穩(wěn)定的構(gòu)象,即球狀構(gòu)象。所以 ++ 從立體構(gòu)象上看,分子A所具有的構(gòu)象是完全適合于識別底

物Li(或Na)離子的,可以說分子A是被設(shè)計、合成出來,專門用于識別、鍵合這類底物的,就好 + 像是量身定做的衣服一樣。而相比之下,分子B顯然不適合于識別底物Li(或 +++ Na)離子。實(shí)際上要使分子B與Li(或Na)離子結(jié)合,首先就必須使B中的 ++ 6個氧原子圍繞Li(或Na)離子形成正八面體配位,而這種構(gòu)象出現(xiàn)的概率理論上是千分之二。事實(shí)上由于6個甲氧基具有相同的極性,它們之間是相斥的,要使它們在溶液中自動形成規(guī)整的、聚焦的正八面體排列,其概率微乎其微,遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于千分之二,幾乎是不可能的。從另一方面來看,由于分子A具有球狀




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